全无机钙钛矿太阳能电池研究取得新进展
近年来，以cspbi3为代表的全无机钙钛矿光吸收材料拥有出色的热稳定性和光电稳定性，且其1.7 ev带隙是高效率钙钛矿/硅叠层太阳能电池的理想选择。因此，全无机cspbi3钙钛矿太阳能电池已成为新型薄膜太阳能电池新的研究热点，受到广泛关注。目前，全无机cspbi3钙钛矿吸收层缺陷密度相对较高、非辐射电荷复合使得电池开路电压损失较大，导致电池效率偏低。改善薄膜结晶质量以降低其缺陷密度，对于进一步提升该类器件的性能具有重要意义。
基于此，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心清洁能源实验室孟庆波团队（e02组）发展了一系列体相及界面调控方法用于制备高质量全无机钙钛矿薄膜，进而获得高性能太阳能电池，并取得了系列研究进展。比如，利用溶剂工程方法成功制备高效稳定的全无机混合卤素钙钛矿太阳能电池（j. mater. chem. a, 2018,6, 19810）；利用无机卤化铵添加剂配位策略制备了高效稳定的全无机cspbi3钙钛矿太阳能电池（adv. funct. mater. 2021, 31, 2010813）。
最近，该团队针对全无机cspbi3钙钛矿太阳能电池发展了一种脲-硫氰酸铵（uat）熔盐调控策略。通过充分释放和利用scn-根的配位活性，制备高结晶质量的cspbi3薄膜，进而获得了高效且稳定的全无机钙钛矿太阳能电池。其中，uat是通过nh4scn中的nh4 与脲之间的氢键相互作用而合成得到的。研究发现，uat的引入可以显著改善cspbi3薄膜结晶质量，薄膜缺陷和非辐射电荷复合均得到显著抑制。基于上述优点，全无机钙钛矿太阳能电池效率提升至20％以上。更重要的是，基于此方法制备的器件具备出色的工作稳定性，在稳定光照和恒定偏压下连续工作1000小时未见任何性能衰减。
该工作以“efficient (> 20%) and stable all-inorganic cesium lead triiodide solar cell enabled by thiocyanate molten salts”为题，发表在angewandte chemie international edition杂志上（angew. chem. int. ed. 2021, 60, 13436）。物理所博士研究生余炳成和石将建副研究员为该论文的共同第一作者，物理所李冬梅研究员和孟庆波研究员为该论文的通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委(51872321，11874402，52072402和51627803)和科技部（2018yfb1500101）的支持。
在此工作基础上，该团队进一步将全无机cspbi3太阳能电池效率提升到21%以上，并获得了20.1%第三方认证效率，两者目前均为全无机钙钛矿太阳能电池体系的最高值。上述工作为cspbi3全无机钙钛矿电池/硅叠层太阳能电池进一步的产业化发展奠定了坚实基础。
图1. uat调控cspbi3薄膜结晶机理解释图：（a）不同合成比例的uat的阳离子结构示意图；（b）钙钛矿晶粒生长和原子相互作用示意图。
图2.太阳能电池性能表征：（a）最佳电池器件的电流-电压特性曲线；（b）最佳电池器件的外量子效率；（c）最佳电池器件稳态效率测试；（d）最佳电池器件持续工作1000小时稳定性测试；（e）最佳器件（未封装）环境稳定性测试结果。
图3.孟庆波团队在全无机钙钛矿太阳能电池最新进展及相继取得的全无机电池认证效率。
